Gemeinsam mit dem gesamten Periodensystem der Elemente sagt KI sofort die Struktur und Eigenschaften von Materialien voraus

Die Eigenschaften eines Materials werden durch die Anordnung seiner Atome bestimmt. Allerdings sind bestehende Methoden zur Erzielung solcher Anordnungen für viele Elemente entweder zu teuer oder ineffektiv.

Jetzt haben Forscher am Department of Nanoengineering der UC San Diego einen Algorithmus für künstliche Intelligenz entwickelt, der die strukturellen und dynamischen Eigenschaften jedes Materials, ob bereits vorhanden oder neu, nahezu augenblicklich vorhersagen kann. Der Algorithmus namens M3GNet wurde zur Entwicklung der Datenbank matterverse.ai verwendet, die mehr als 31 Millionen noch zu synthetisierende Materialien enthält, deren Eigenschaften durch maschinelle Lernalgorithmen vorhergesagt werden. Matterverse.ai erleichtert die Entdeckung neuer technologischer Materialien mit außergewöhnlichen Eigenschaften.

Die Forschung trug den Titel „Ein universelles interatomisches Graph-Deep-Learning-Potenzial für das Periodensystem“ und wurde am 28. November 2022 in „Nature Computational Science“ veröffentlicht.

Link zum Papier: https://www.nature.com/articles/s43588-022-00349-3

Für groß angelegte Materialforschung ist es notwendig, die Multi- Körperinteraktionen zwischen Atomen Ein effizientes, linear skaliertes interatomares Potential (IAP), das zur Beschreibung der potentiellen Energieoberfläche (PES) verwendet wird. Heutzutage sind die meisten IAPs jedoch auf einen engen Bereich von Chemikalien zugeschnitten: normalerweise ein einzelnes Element oder höchstens vier oder höchstens fünf Elemente.

In jüngerer Zeit hat sich maschinelles Lernen für PES als besonders vielversprechender Ansatz für die IAP-Entwicklung herausgestellt. Es gibt jedoch keine Studien, die einen universell anwendbaren IAP im gesamten Periodensystem und für alle Arten von Kristallen belegen.

Im letzten Jahrzehnt hat das Aufkommen effizienter und zuverlässiger elektronischer Strukturcodes und Automatisierungsframeworks mit hohem Durchsatz zur Entwicklung großer Verbunddatenbanken mit rechnerischen Materialdaten geführt. Während der Strukturrelaxation wurde eine große Menge an PES-Daten gesammelt, d. h. Zwischenstrukturen und ihre entsprechenden Energien, Kräfte und Spannungen, diesen Daten wurde jedoch weniger Aufmerksamkeit geschenkt.

„Ähnlich wie bei Proteinen müssen wir die Struktur eines Materials verstehen, um seine Eigenschaften vorherzusagen“, sagte Shyue Ping Ong, der Hauptautor der Studie. „Was wir brauchen, ist AlphaFold für Materialien.“

AlphaFold ist ein von Google DeepMind entwickelter Algorithmus für künstliche Intelligenz zur Vorhersage von Proteinstrukturen. Um das materielle Äquivalent zu erstellen, kombinierten Ong und sein Team graphische neuronale Netze mit Vielteilchen-Interaktionen, um eine Deep-Learning-Architektur aufzubauen, die vielseitig und hocheffizient über alle Elemente des Periodensystems hinweg arbeitet.

Mathematische Diagramme sind natürliche Darstellungen von Kristallen und Molekülen, wobei Knoten und Kanten Atome bzw. die Bindungen zwischen ihnen darstellen. Herkömmliche neuronale Netzwerkmodelle mit Materialgraphen haben sich für die allgemeine Vorhersage von Materialeigenschaften als sehr effektiv erwiesen, es fehlen jedoch physikalische Einschränkungen und sie sind daher für die Verwendung als IAPs ungeeignet.

Forscher entwickeln eine Materialgraphenarchitektur, die Vielteilcheninteraktionen explizit berücksichtigt. Die Modellentwicklung ist vom traditionellen IAP inspiriert und in dieser Arbeit wird der Schwerpunkt auf der Integration von Drei-Körper-Interaktionen (M3GNet) liegen.

Abbildung 1: Schematische Darstellung des Mehrkörpergraphenpotentials und der Hauptberechnungsblöcke. (Quelle: Papier)

Benchmarking am IAP-Datensatz

Als ersten Benchmark wählten die Forscher einen vielfältigen DFT-Datensatz elementarer Energien und Kräfte, der zuvor von Ong und Kollegen für flächenzentrierte kubische (fcc) erstellt wurde ) Nickel, fcc-Kupfer, kubisch-raumzentriertes (bcc) Lithium, bcc-Molybdän, Diamantsilizium und Diamantgermanium.

Tabelle 1: Fehlervergleich zwischen dem M3GNet-Modell und den vorhandenen Modellen EAM, MEAM, NNP und MTP für Einzelelementdatensätze. (Quelle: Papier)

Wie aus Tabelle 1 ersichtlich ist, ist M3GNet IAP deutlich besser als das klassische Multi-Body-Potenzial; seine Leistung ist auch mit dem lokalen umgebungsbasierten ML-IAP vergleichbar. Es ist zu beachten, dass ML-IAP zwar etwas kleinere Energie- und Kraftfehler als M3GNet IAP erzielen kann, seine Flexibilität bei der Handhabung der Chemie mehrerer Elemente jedoch stark eingeschränkt wird, da das Hinzufügen mehrerer Elemente zu ML-IAP häufig zu einer kombinierten Explosionsregression führt Koeffizienten und entsprechende Datenanforderungen. Im Gegensatz dazu stellt die M3GNet-Architektur die Elementarinformationen jedes Atoms (Knotens) als lernbaren Einbettungsvektor dar. Ein solches Gerüst lässt sich leicht auf die Mehrkomponentenchemie erweitern.

Wie andere GNNs ist das M3GNet-Framework in der Lage, weitreichende Interaktionen zu erfassen, ohne den Cutoff-Radius für den Bindungsaufbau zu vergrößern. Gleichzeitig behält die M3GNet-Architektur im Gegensatz zu früheren GNN-Modellen weiterhin kontinuierliche Änderungen von Energie, Kraft und Spannung bei, wenn sich die Anzahl der Bindungen ändert, was eine wichtige Voraussetzung für IAP darstellt.

Universeller IAP für das Periodensystem

Um den IAP für das gesamte Periodensystem zu entwickeln, nutzte das Team eine der weltweit größten offenen Datenbanken für DFT-Kristallstrukturrelaxationen (Materials Project).

Abbildung 2: Verteilung des MPF.2021.2.8-Datensatzes. (Quelle: Papier)

Im Prinzip kann IAP nur Energie trainieren, oder eine Kombination aus Energie und Kraft. In der Praxis kann M3GNet IAP (M3GNet-E), das nur auf Energie trainiert wird, keine angemessene Genauigkeit bei der Vorhersage von Kraft oder Spannung erreichen, wobei der mittlere absolute Fehler (MAE) sogar größer ist als die mittlere absolute Abweichung der Daten. Die mit Energie + Kraft (M3GNet-EF) und Energie + Kraft + Spannung (M3GNet-EFS) trainierten M3GNet-Modelle erzielten relativ ähnliche Energie- und Kraft-MAE, aber die Spannungs-MAE von M3GNet-EFS war etwa halb so hoch wie die des M3GNet-EF-Modells .

Für Anwendungen mit Gitteränderungen, wie z. B. Strukturrelaxation oder NpT-Molekulardynamiksimulationen, ist eine genaue Spannungsvorhersage erforderlich. Die Ergebnisse zeigen, dass die Einbeziehung aller drei Eigenschaften (Energie, Kraft und Druck) in das Modelltraining entscheidend ist, um einen praktischen IAP zu erreichen. Das endgültige M3GNet-EFS-IAP (im Folgenden als M3GNet-Modell bezeichnet) erreichte einen Durchschnitt von 0,035 eV pro Atom mit durchschnittlichen Energie-, Kraft- und Drucktest-MAEs von 0,072 eVÅ−1 bzw. 0,41 GPa.

Abbildung 3: Modellvorhersagen für den Testdatensatz im Vergleich zu DFT-Berechnungen.

Auf den Testdaten stimmen die Modellvorhersagen und die DFT-Grundwahrheit gut überein, wie die hohe Linearität und der R2-Wert der linearen Anpassung zwischen DFT und Modellvorhersagen zeigen. Die kumulative Verteilung der Modellfehler zeigt, dass 50 % der Daten Energie-, Kraft- und Spannungsfehler von weniger als 0,01 eV, 0,033 eVÅ−1 bzw. 0,042 GPa pro Atom aufweisen. Die von M3GNet berechnete Debye-Temperatur ist weniger genau, was auf die relativ schlechte Vorhersage des Schermoduls durch M3GNet zurückzuführen ist. Die Vorhersage des Volumenmoduls ist jedoch vernünftig.

M3GNet IAP wird dann angewendet, um Materialerkennungs-Workflows zu simulieren, bei denen die endgültige DFT-Struktur a priori unbekannt ist. Die M3GNet-Relaxierung wurde an ersten Strukturen aus einem Testdatensatz von 3.140 Materialien durchgeführt. Energieberechnungen der M3GNet-entspannten Strukturen ergaben einen MAE von 0,035 eV pro Atom, und 80 % der Materialien wiesen einen Fehler von weniger als 0,028 eV pro Atom auf. Die Fehlerverteilung der entspannten Struktur unter Verwendung von M3GNet liegt nahe an der bekannten endgültigen DFT-Struktur, was auf das Potenzial von M3GNet hinweist, genau dabei zu helfen, die richtige Struktur zu erhalten. Im Allgemeinen konvergiert die Entspannung von M3GNet schnell.

Abbildung 4: Entspannung der Kristallstruktur mit M3GNet. (Quelle: Papier)

Neue Materialentdeckung

M3GNet kann beliebige Kristallstrukturen genau und schnell entspannen und ihre Energien vorhersagen, was es ideal für die groß angelegte Materialentdeckung macht. Die Forscher generierten 31.664.858 Kandidatenstrukturen als Ausgangspunkte, indem sie M3GNet IAP verwendeten, um die Strukturen zu entspannen und den vorzeichenbehafteten Energieabstand zur konvexen Hülle des Materialprojekts (Ehull-m) zu berechnen; 1.849.096 Materialien hatten Ehull-m von weniger als 0,01 eV pro Atom.

Als weitere Bewertung der Leistung von M3GNet bei der Materialentdeckung berechneten die Forscher die Entdeckungsrate als DFT von 1000 gleichmäßig aus etwa 1,8 Millionen Ehull-m-Materialien entnommenen Strukturen mit einem Wert kleiner als 0,001 eV/Atom für Ehull-stabile Materialien (Ehull -m −dft ≤ 0). Die Entdeckungsrate bleibt bis zum Ehull-m-Schwellenwert von etwa 0,5 eV pro Atom nahe bei 1,0 und bleibt bei einem relativ hohen Wert von 0,31 beim strengsten Schwellenwert von 0,001 eV pro Atom. Abbildung 5: DFT-Stabilitätsverhältnis als Funktion des Ehull-m-Schwellenwerts für eine einheitliche Stichprobe von 1000 Strukturen. (Quelle: Papier)

Für diesen Materialsatz verglichen die Forscher auch die DFT-Relaxationszeitkosten mit und ohne M3GNet-Vorrelaxation. Die Ergebnisse zeigen, dass ohne M3GNet-Vorrelaxation die DFT-Relaxationszeitkosten etwa dreimal so hoch sind wie bei M3GNet-Vorrelaxation. Abbildung 6: DFT-Beschleunigung mit M3GNet-Vorentspannung. (Quelle: Papier)

Von den 31 Millionen Materialien in matterverse.ai heute werden voraussichtlich mehr als 1 Million potenziell stabil sein. Ong und sein Team beabsichtigen, nicht nur die Anzahl der Materialien, sondern auch die Anzahl der Attribute, die ML vorhersagen kann, deutlich zu erweitern, einschließlich hochwertiger Attribute für kleine Datenmengen mithilfe eines zuvor entwickelten Multi-Fidelity-Ansatzes.

Zusätzlich zur strukturellen Entspannung bietet M3GNet IAP auch umfangreiche Anwendungen in der materialdynamischen Simulation und Leistungsvorhersage.

„Uns interessiert zum Beispiel oft die Diffusionsgeschwindigkeit von Lithiumionen in den Elektroden oder Elektrolyten von Lithium-Ionen-Batterien. Je schneller die Diffusion, desto schneller kann die Batterie geladen oder entladen werden“, Sagte Ong. „Wir haben gezeigt, dass M3GNet IAP zur Vorhersage der Lithiumleitfähigkeit von Materialien mit hoher Genauigkeit verwendet werden kann. Wir sind fest davon überzeugt, dass die M3GNet-Architektur ein transformatives Werkzeug ist, das unsere Fähigkeit, die Chemie und Struktur neuer Materialien zu erforschen, erheblich erweitern kann.“ ## 🎜🎜#Um die Nutzung von M3GNet zu fördern, hat das Team das Framework als Open-Source-Python-Code auf Github veröffentlicht. Es gibt Pläne, M3GNet IAP als Tool in kommerzielle Materialsimulationspakete zu integrieren.

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