Le paradigme d'apprentissage par transfert de prédiction des matériaux de l'équipe de l'Université de Xiamen a été publié dans la sous-journal Nature et a découvert des catalyseurs hautes performances

Éditeur | KX
La découverte de matériaux traditionnels repose sur des essais et des erreurs ou sur une découverte fortuite, ce qui est inefficace et coûteux.
L’IA a un énorme potentiel pour découvrir de nouveaux catalyseurs. Cependant, cela dépend du choix de l’algorithme, ainsi que de la qualité et de la quantité des données.
Ici, une équipe de recherche de l'Université de Xiamen, de l'Université de Shenzhen, de l'Université de Wuhan, de l'Université d'aéronautique et d'astronautique de Nanjing et de l'Université de Liverpool au Royaume-Uni a développé un paradigme d'apprentissage par transfert qui combine des modèles pré-entraînés, un apprentissage d'ensemble et un apprentissage actif. pour prédire les oxydes de pérovskite non détectés et améliorer la polyvalence de la réaction.
En criblant 16 050 composants, 36 nouveaux oxydes de pérovskite ont été identifiés et synthétisés, dont 13 structures de pérovskite pures.
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3 (PSCF) et Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3 (PSCFM) présentent de faibles surpotentiels de 327 mV et 315 mV respectivement à 10 mA cm^-2. Les mesures électrochimiques indiquent la coexistence du mécanisme d'évolution de l'adsorbat couplé O-O (AEM) et du mécanisme de l'oxygène du réseau (LOM) dans les deux matériaux.
Cette recherche ouvre la voie à l’accélération de la découverte et du développement d’électrocatalyseurs à base d’oxyde de pérovskite haute performance pour cette réaction.
La recherche pertinente s'intitulait « Découverte guidée par l'apprentissage par transfert d'un oxyde de perovskite efficace pour l'oxydation de l'eau alcaline » et a été publiée dans « Nature Communications » le 26 juillet.

Limitations des méthodes actuelles de découverte de matériaux

Les matériaux à base d'oxyde de pérovskite jouent un rôle clé dans l'électrosynthèse verte de produits chimiques à valeur ajoutée, une étape clé vers la neutralité carbone.

Une application remarquable est leur utilisation dans la réaction de dégagement d’oxygène (REL), qui peut être combinée avec diverses réactions cathodiques. Cependant, les REL sont encore cinétiquement lentes, impliquant un processus de transfert couplé proton-électron en 4 étapes. Il est donc crucial de développer des électrocatalyseurs efficaces et économiques.

Des études antérieures ont montré que l'incorporation de divers cations (Ce, Pr, Cr, Sr, V, W, Co, Fe, Mn, Nb, Mg, etc.) dans le site A ou le site B de l'oxyde de pérovskite peut ajuster efficacement la environnement de coordination locale et structure électronique, améliorant ainsi les performances électrocatalytiques. Cependant, sa composition chimique spécifique reste inexplorée en raison de l’inefficacité de l’approche par essais et erreurs dans la découverte de matériaux.

Les calculs de théorie fonctionnelle de la densité à haut débit (DFT) nécessitent souvent une connaissance préalable d'algorithmes ou de méthodes spécifiques, ce qui entrave l'unification des données entre différents systèmes et limite leur généralisabilité.

L'IA a un énorme potentiel dans la découverte de nouveaux électrocatalyseurs. Cependant, les algorithmes de ML basés sur la sélection et la simplification des fonctionnalités éliminent souvent les descripteurs moins importants, entraînant inévitablement une perte d'informations et une précision de prédiction réduite. De plus, différents algorithmes produisent souvent des résultats incohérents lors de l’analyse de l’importance relative du même ensemble de données.

Outre le choix de l'algorithme, la qualité et la quantité des données jouent également un rôle crucial dans la détermination de l'exactitude des prédictions basées sur le ML. Les bases de données de simulation traditionnelles dérivées de DFT sont souvent limitées à un seul ou à quelques systèmes similaires, limitant ainsi l'applicabilité et la généralisabilité des connaissances extraites. De plus, les données expérimentales sont relativement rares et difficiles à intégrer en raison du manque de normes universellement acceptées pour rendre compte des méthodes expérimentales.

Paradigme d'apprentissage par transfert

Pour relever ce défi, l'équipe de l'Université de Xiamen a proposé un puissant paradigme d'apprentissage par transfert centré sur les informations cationiques des électrocatalyseurs à base d'oxyde de pérovskite. Cette méthode utilise des modèles pré-entraînés pour combiner efficacement les données REL avec un grand nombre d’ensembles de données provenant de différents domaines de recherche, couvrant une gamme plus large de compositions de pérovskites.

Une approche d'ensemble est adoptée pour combiner des modèles dérivés de différents sous-clusters identifiés en combinant connaissances du domaine et techniques d'apprentissage non supervisé. Cette stratégie facilite le transfert de connaissances entre différents systèmes matériels, améliorant considérablement la précision des prévisions.

Le paradigme d'apprentissage par transfert proposé comprend sept étapes :

1. Extraction de données
2. Encodage des cations
3. Intégration de fonctionnalités
4. Clustering
5. Prédiction locale
6. Intégration globale
7. Apprentissage actif vérification expérimentale en boucle fermée

En raison des données limitées sur les oxydes de pérovskite REL, les chercheurs ont également collecté des données sur les oxydes de pérovskite non REL. Cette approche a élargi l'ensemble de données de 94 à 140 entrées, soit une augmentation de 48,9 %. Le riche ensemble de données couvre une variété de caractéristiques, notamment la composition des matériaux, la concentration de lacunes en oxygène et la distribution de l’état de valence chimique.

Vérification expérimentale et apprentissage actif

Les chercheurs ont procédé à une vérification expérimentale des matériaux candidats. Étant donné que la prévision des propriétés des matériaux d'oxyde de pérovskite présentant une entropie structurelle plus élevée est intrinsèquement complexe, les prédictions initiales se limitaient aux compositions quaternaires et quinaires.

30 chemical formulas were selected from more than 5 million prediction points for experimental verification. Importantly, the material composed of PSCF is predicted to be a high-performance material with a minimum overpotential of 340.81 mV (364.80 ± 18.55 mV). Preliminary linear scan voltammetry (LSV) evaluation confirmed the overpotential of PSCF to be 327 mV.

Illustration: Evaluation and prediction of transfer learning model. (Source: paper)

1. From the second round of prediction:
The combination of active learning methods extends the prediction ability to more complex six-element material systems. The PSCFM where Mn partially replaces Fe in PSCF achieves 302.92 mV The minimum predicted overpotential is (322.75 mV ± 14.09 mV).

2. Subsequently, all these selected materials were fabricated, XRD screened and evaluated by LSV measurements:
Consistent with predictions, PSCFM showed a reduced overpotential of 315 mV at 10 mA cm^−2, The reliability of the model was verified.

3. Further validation of the active learning strategy:
involves incorporating the precisely encoded PSCFM valence distribution into the training set for the third prediction cycle.

4. Research shows:
Although the six-element system itself is complex, applying active learning strategies can improve prediction accuracy.

Illustration: Effect of Mn doping on OER of perovskite oxide. (Source: paper)

Comprehensive characterization shows that lattice oxygen plays a key role in promoting O-O coupling during OER. DFT calculations further elucidated the mechanistic basis for this enhanced OER activity. The incorporation of Mn into PSCF enhances the stability of the Co reaction site while lowering the reaction barrier on the Mn-O-Co motif via the lattice oxygen mechanism (LOM) pathway.

This approach demonstrates the effectiveness of transfer learning and active learning in overcoming data limitations and accurately predicting OER catalysts. The research establishes a powerful ML paradigm that paves the way to accelerate the development of high-performance OER catalysts.

Note: The cover comes from the Internet

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