上海交通大学のチームがカーボンナノ材料の研究進歩を加速するデータ駆動型アクティブラーニングフレームワークを開発

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基板触媒によるカーボンナノ構造への成長の制御合成は有望なアプローチであると考えられていますが、動的触媒による表面成長メカニズムや設計戦略には依然として課題があり、さらなる研究開発が必要です。

最近、上海交通大学と日本の東北大学の研究チームは、基板の触媒成長の微視的なプロセスを明らかにする際のアクティブ機械学習モデルの有効性を実証しました。彼らは、分子動力学とモンテカルロ法の共同適用により、Cu(111) 上でのグラフェンの成長の包括的な動的シミュレーションを実行することに成功しました。シミュレーションの精度を高めるために、研究チームはガウス近似ポテンシャルを採用しました。この研究は、触媒成長プロセスを深く理解するための新しいツールと方法を提供します。

この研究を通じて、私たちは、金属または合金の基板を設計して目的のカーボンナノ構造を取得し、より多くの反応の可能性を探索するために使用できる実用的で効果的な方法を導き出しました。

この研究は、「金属表面上の炭素の動的シミュレーションと成長メカニズムのためのアクティブ機械学習モデル」と題され、2024年1月6日に「Nature Communications」に掲載されました。

論文リンク: https://www.nature.com/articles/s41467-023-44525-z

現在の金属基質触媒作用研究の限界

基板触媒堆積は、二次元または三次元の炭素原子の共有結合ネットワークの制御可能な成長を達成するための最も有望な方法の 1 つと考えられています。通常の表面上の成長メカニズムは広く研究されていますが、高屈折率または複合表面上のグラフェンの質量を制御する動的および原子スケールの要因に関する知識は限られています。この研究ギャップは、カーボンナノ構造の成長における新規触媒金属基材の理論に基づいた設計アプローチの開発を大きく妨げてきました。

金属または合金の触媒を実験的に見つけることは、潜在的な基質の範囲が広いことと、さまざまな実験パラメータに対するカーボン ナノ材料の成長プロセスの感度が高いため、かなりの課題を伴います。

したがって、理論シミュレーションの余地が十分にあり、多くの原子の詳細が簡単に得られます。例には、DFT、動的モンテカルロ (KMC)、および非経験的分子動力学 (AIMD) が含まれます。ただし、これらの方法にはそれぞれ制限があります。したがって、金属表面上の炭素成長メカニズムを正確に記述することができる堅牢な設計モデルが依然として緊急に必要とされています。

人工ニューラル ネットワークまたはカーネル法に基づく機械学習ポテンシャル (MLP) は、古典的な力場の限られた精度と伝達性を解決し、DFT レベルの精度を維持するための効果的な方法であると考えられています。データ駆動型 MD シミュレーションでは大きな成果が得られていますが、正確な MLP を構築することは依然として難しい課題です。この問題に対する 1 つの解決策は、動的学習技術です。

蒸着プロセスの動的トレーニングの効率と有効性を向上させるには、明確に定義された選択プロトコルが必要です。一方、金属基板上の炭素成長のダイナミクスは、重要なまれなイベントによって制御できます。したがって、ブースト サンプリング手法と古典的なダイナミクスを組み合わせて MLP のトレーニング効率を向上させる方法については、さらなる研究が必要です。

最小限の人員でMLPを生成するデータ駆動型自動学習フレームワーク

本研究は、最小限の人員でMLPを生成するデータ駆動型自動学習フレームワークを提案します。金属または合金表面の炭素成長用。

このタスクを達成するために、研究者らは、(1) ガウス近似ポテンシャル (GAP) 処理学習モデル、(2) タイムスタンプ フォース バイアス モンテカルロ (タイムスタンプ付き) と呼ばれる強化されたサンプリング手法を使用しました。炭素堆積後の緩和プロセスを加速し、それによってトレーニング データベースに重要なまれなイベントを含める力バイアス モンテカルロ、tfMC) 法、(3) 原子位置に基づくスムーズなオーバーラップ (SOAP) 代表的なトレーニング データの記述子選択のための効率的な戦略。 (4) 十分に確立されたカーボントレーニングセット、(5) 自動化されたスクリーニング、フィッティング、および検証手順。

図 1: ハイブリッド MD/tfMC シミュレーション中の動的アクティブ ラーニング機械学習ポテンシャル (CGM) によって生成される金属上の炭素成長 (MLP) の図式図。 (出典: 論文)

炭素成長機械学習ポテンシャル (CGM-MLP) の高精度を利用し、まれな原子イベントを MD/tfMC メソッドに組み込むことにより、金属表面を持つグラフェンを複製することに成功しました。核生成と炭素成長に関連するものを下の図に示します。

図 2: 異なる炭素入射運動エネルギー (Ek) による Cu(111) 上のグラフェン成長の CGM-MLP 駆動シミュレーション。 (出典: 論文)

結果として得られた電位を適用して、Cu (111) 表面上の炭素原子の堆積成長を研究しました。この方法は、表面下炭素モノマーおよび表面ダイマーの形成と移動、一次元カーボンナノ結晶の出現、Cu 原子を含むグラフェン核生成、および炭素のエッジ不動態化など、Cu(111) 上の炭素成長の重要なプロセスを正確に捉えることができます。連鎖と降水量の成長過程。

図 3: 炭素構造解析と高エネルギー衝撃による炭素リング破壊の観察。 (出典: 論文)

#図 4: 金属上の CGM-MLP と DFT ベースのクローリング画像ナッジ弾性バンド (CI-NEB) 計算を使用して得られた炭素拡散とグラファイト核形成のための最小エネルギー経路。 (出典: 論文)

研究者らは、さまざまな金属表面の初期核生成、特に Cu(111)、Cr(110)、Ti(001)、および O で汚染された Cu(111) 上の炭素堆積を調査しました。シミュレーションは次のことを示しています。実験観察および DFT 計算との一貫性。

図 5: カーボン ナノ構造成長のための代表的な金属表面。 (出典: 論文)

研究の意義

要約すると、この研究は、金属または合金基板の設計における MLP と MD/tfMC の統合における先駆的な進歩を表しています。望ましいカーボンナノ構造を得るために応用可能で効率的な戦略。

CGM-MLP は、第一原理法の精度と古典的な力場の効率を効果的に組み合わせます。 tfMC メソッドは、従来の AIMD または古典的な MD メソッドの時間スケールの制限を克服します。さらに、CGM-MLP の自動トレーニング フレームワークには、堆積シミュレーションで動的トレーニング セットを構築するための特殊なクエリ戦略が組み込まれており、堆積原子の周囲のローカル環境を考慮することの重要性が強調されています。

これらの開発により、複雑な金属表面での炭素成長のメカニズムを直接研究することが可能になります。この研究で提案された機械学習駆動の堆積モデルは、多元素金属または合金基板上でのさまざまなカーボンナノ構造体（グラフェン、カーボンナノチューブ、グラファイト、またはダイヤモンド状炭素膜など）の成長を研究する機会を提供する可能性があります。

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