샤먼대학교 팀의 재료 예측 전이 학습 패러다임이 네이처(Nature) 저널에 게재되고 고성능 촉매를 발견했습니다.

編集者 | KX
従来の材料発見は試行錯誤や偶然の発見に依存しており、非効率的でコストがかかります。
AI は新しい触媒を発見する上で大きな可能性を秘めています。ただし、データの質と量だけでなく、アルゴリズムの選択にも影響されます。
ここでは、アモイ大学、深セン大学、武漢大学、南京航空宇宙大学、英国のリバプール大学の研究チームが、事前トレーニングされたモデル、アンサンブル学習、アクティブ ラーニングを組み合わせた転移学習パラダイムを開発しました。検出されないペロブスカイト酸化物を予測し、反応​​の汎用性を高めます。
16,050 の成分をスクリーニングすることにより、13 の純粋なペロブスカイト構造を含む 36 の新しいペロブスカイト酸化物が特定され、合成されました。
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3 (PSCF) と Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3 (PSCFM) は、10 mA cm^-2 でそれぞれ 327 mV と 315 mV の低い過電圧を示します。電気化学測定は、両方の材料において O-O 結合吸着質生成機構 (AEM) と格子酸素機構 (LOM) が共存していることを示しています。
この研究は、この反応用の高性能ペロブスカイト酸化物電極触媒の発見と開発を加速する道を切り開きます。
関連研究のタイトルは「転移学習によるアルカリ水酸化のための効率的なペロブスカイト酸化物の発見」で、7月26日付けで「Nature Communications」に掲載されました。

現在の材料発見方法の限界

ペロブスカイト酸化物材料は、カーボンニュートラル達成に向けた重要なステップである、付加価値のある化学物質のグリーン電気合成において重要な役割を果たしています。

注目すべき用途は、さまざまな陰極反応と組み合わせることができる酸素発生反応 (OER) での使用です。ただし、OER は依然として速度論的に遅く、4 段階の陽子-電子結合移動プロセスが必要です。したがって、効率的かつ経済的な電極触媒を開発することが重要です。

これまでの研究では、ペロブスカイト酸化物の A サイトまたは B サイトにさまざまなカチオン (Ce、Pr、Cr、Sr、V、W、Co、Fe、Mn、Nb、Mg など) を組み込むことで効果的に調整できることが示されています。局所的な調整環境と電子構造を調整し、電極触媒性能を向上させます。しかし、その具体的な化学組成は、材料発見への試行錯誤的アプローチの非効率性のため、未解明のままです。

高スループットの密度汎関数理論 (DFT) 計算では、多くの場合、特定のアルゴリズムや手法に関する事前知識が必要となり、異なるシステム間のデータの統合が妨げられ、一般化可能性が制限されます。

AI は、新しい電極触媒を発見する上で大きな可能性を秘めています。ただし、特徴の選択と簡略化に基づく ML アルゴリズムでは、重要度の低い記述子が削除されることが多く、必然的に情報損失と予測精度の低下につながります。さらに、同じデータセットの相対的な重要性を分析する場合、アルゴリズムが異なると一貫性のない結果が生成されることがよくあります。

アルゴリズムの選択とは別に、データの質と量も ML ベースの予測の精度を決定する上で重要な役割を果たします。 DFT から派生した従来のシミュレーション データベースは、多くの場合、単一または少数の同様のシステムに限定されるため、抽出された知識の適用性と一般化性が制限されます。さらに、実験方法を報告するための広く受け入れられている基準がないため、実験データは比較的希少であり、統合することが困難です。

転移学習パラダイム

この課題に対処するために、アモイ大学チームは、ペロブスカイト酸化物電極触媒のカチオン情報を中心とした強力な転移学習パラダイムを提案しました。この方法では、事前トレーニングされたモデルを利用して、OER データをさまざまな研究分野の多数のデータセットと効率的に組み合わせ、より広範囲のペロブスカイト組成をカバーします。

アンサンブルアプローチは、ドメイン知識と教師なし学習技術を組み合わせることによって特定されたさまざまなサブクラスターから派生したモデルを組み合わせるために採用されています。この戦略により、異なる材料システム間の知識の伝達が容易になり、予測精度が大幅に向上します。

提案された転移学習パラダイムは、次の 7 つのステップで構成されます:

1. データ抽出
2. ケーションエンコーディング
3. 特徴の埋め込み
4. クラスタリング
5. ローカル予測
6. グローバル統合
7. アクティブラーニング閉ループ実験検証

OER ペロブスカイト酸化物に関するデータが限られているため、研究者らは非 OER ペロブスカイト酸化物に関するデータも収集しました。このアプローチにより、データセットは 94 エントリから 140 エントリに拡張され、48.9% 増加しました。豊富なデータセットは、材料組成、酸素空孔濃度、化学価数状態分布などのさまざまな特徴をカバーしています。

実験検証とアクティブラーニング

研究者たちは、候補材料の実験検証を実施しました。構造エントロピーが高いペロブスカイト酸化物材料の特性を予測することは本質的に複雑であるため、初期予測は四元組成と五元組成に限定されていました。

실험적 검증을 위해 500만 개가 넘는 예측 포인트 중에서 30개의 화학식을 선택했습니다. 중요한 것은 PSCF로 구성된 소재는 최소 과전위가 340.81mV(364.80±18.55mV)인 고성능 소재가 될 것으로 예측된다는 점이다. 예비 선형 주사 전압전류법(LSV) 평가에서는 PSCF의 과전위가 327mV인 것으로 확인되었습니다.

그림: 전이 학습 모델의 평가 및 예측. (출처: 논문)

1. 두 번째 예측에서:
능동 학습 방법의 조합으로 PSCF에서 Mn이 Fe를 부분적으로 대체하는 PSCFM은 302.92를 달성합니다. mV 예측된 최소 과전위는 (322.75mV ± 14.09mV)입니다.

2 이후 선택한 모든 재료를 제작하고 XRD 스크리닝하고 LSV 측정으로 평가했습니다.
예측과 일치하게 PSCFM은 10mA cm^−2에서 315mV의 감소된 과전위를 나타냈습니다. 모델의 신뢰성은 다음과 같습니다. 확인되었습니다.

3. 능동 학습 전략의 추가 검증:
정확하게 인코딩된 PSCFM 원자가 분포를 세 번째 예측 주기의 훈련 세트에 통합하는 작업이 포함됩니다.

4. 연구 결과:
6개 요소 시스템 자체는 복잡하지만 능동적 학습 전략을 적용하면 예측 정확도가 향상될 수 있습니다.

그림: Mn 도핑이 페로브스카이트 산화물의 OER에 미치는 영향. (출처: 논문)

종합적인 특성화는 격자 산소가 OER 동안 O-O 결합을 촉진하는 데 중요한 역할을 한다는 것을 보여줍니다. DFT 계산은 향상된 OER 활동에 대한 기계적 기반을 더욱 명확하게 해주었습니다. PSCF에 Mn을 통합하면 격자 산소 메커니즘(LOM) 경로를 통해 Mn-O-Co 모티프의 반응 장벽을 낮추면서 Co 반응 부위의 안정성이 향상됩니다.

이 접근 방식은 데이터 한계를 극복하고 OER 촉매를 정확하게 예측하는 데 있어 전이 학습 및 능동 학습의 효과를 보여줍니다. 이 연구는 고성능 OER 촉매 개발을 가속화할 수 있는 길을 열어주는 강력한 ML 패러다임을 확립합니다.

참고: 표지는 인터넷에서 가져온 것입니다

위 내용은 샤먼대학교 팀의 재료 예측 전이 학습 패러다임이 네이처(Nature) 저널에 게재되고 고성능 촉매를 발견했습니다.의 상세 내용입니다. 자세한 내용은 PHP 중국어 웹사이트의 기타 관련 기사를 참조하세요!