Shanghai Jiao Tong University 팀은 탄소 나노 물질 연구 진행을 가속화하기 위해 데이터 기반 능동 학습 프레임워크를 개발했습니다.

편집자 |

기질 촉매 성장을 제어하여 탄소 나노 구조로 합성하는 것이 유망한 접근 방식으로 간주되지만 동적 촉매 표면 성장 메커니즘 및 설계 전략에는 여전히 추가 연구 및 개발이 필요한 과제가 있습니다.

최근 일본 Shanghai Jiao Tong University와 Tohoku University의 연구팀은 기질 촉매 성장의 미세한 과정을 밝히는 데 있어 능동 기계 학습 모델의 효과를 입증했습니다. 분자 역학과 몬테카를로 방법의 공동 적용을 통해 그들은 Cu(111)에서 그래핀 성장에 대한 포괄적인 동적 시뮬레이션을 성공적으로 수행했습니다. 시뮬레이션의 정확성을 높이기 위해 연구팀은 가우스 근사 전위를 채택했습니다. 이 연구는 촉매 성장 과정을 심층적으로 이해하기 위한 새로운 도구와 방법을 제공합니다.

이 연구를 통해 우리는 원하는 탄소 나노 구조를 얻고 더 많은 반응 가능성을 탐색하기 위해 금속 또는 합금 기판을 설계하는 데 사용할 수 있는 실용적이고 효과적인 방법을 도출했습니다.

"금속 표면의 탄소의 동적 시뮬레이션 및 성장 메커니즘을 위한 활성 기계 학습 모델"이라는 제목의 연구는 2024년 1월 6일 "Nature Communications"에 게재되었습니다.

논문 링크: https://www.nature.com/articles/s41467-023-44525-z

현재 금속 기질 촉매 연구의 한계

기질 촉매 증착은 2차원을 달성하는 것으로 간주됩니다. 또는 3차원 탄소 원자의 공유 결합 네트워크의 제어 가능한 성장을 위한 가장 유망한 방법 중 하나입니다. 일반 표면의 성장 메커니즘은 광범위하게 연구되었지만 고굴절률 또는 복합 표면에서 그래핀 질량을 제어하는 ​​동적 및 원자 규모 요인에 대한 지식은 제한적입니다. 이러한 연구 격차는 탄소 나노 구조의 성장에서 새로운 촉매 금속 기판에 대한 이론 기반 설계 접근 방식의 개발을 크게 방해했습니다.

실험적으로 금속 또는 합금 촉매를 찾는 것은 광범위한 잠재적 기질과 다양한 실험 매개변수에 대한 탄소 나노물질 성장 공정의 민감성으로 인해 상당한 어려움을 안겨줍니다.

따라서 이론적 시뮬레이션을 위한 충분한 공간이 있고 많은 원자 세부 사항을 쉽게 얻을 수 있습니다. 그 예로는 DFT, KMC(Kinetic Monte Carlo) 및 AIMD(Ab initio Molecular Dynamics)가 있습니다. 그러나 이러한 방법에는 각각 한계가 있습니다. 따라서 금속 표면의 탄소 성장 메커니즘을 정확하게 설명할 수 있는 견고한 설계 모델이 여전히 시급합니다.

인공 신경망이나 커널 방법을 기반으로 한 기계 학습 잠재력(MLP)은 고전 역장의 제한된 정확도와 전달 가능성을 해결하고 DFT 수준의 정확도를 유지하는 효과적인 방법으로 간주됩니다. 데이터 기반 MD 시뮬레이션의 상당한 성과에도 불구하고 정확한 MLP를 구성하는 것은 여전히 ​​어려운 작업입니다. 이 문제에 대한 한 가지 해결책은 동적 학습 기술입니다.

증착 공정의 동적 훈련의 효율성과 효과를 높이려면 잘 정의된 선택 프로토콜이 필요합니다. 반면, 금속 기판의 탄소 성장 역학은 중요한 희귀 사건에 의해 제어될 수 있습니다. 따라서 강화된 샘플링 방법과 고전 역학을 결합하여 MLP의 훈련 효율성을 향상시키는 방법에는 추가 연구가 필요합니다.

최소한의 인력으로 MLP를 생성하는 데이터 기반 자동 학습 프레임워크

본 연구에서는 금속 또는 합금 표면의 탄소 성장에 적합한 최소 인력으로 MLP를 생성하는 데이터 기반 자동 학습 프레임워크를 제안합니다.

이 작업을 달성하기 위해 연구원들은 (1) Gaussian Approximation Potential(GAP) 처리 학습 모델, (2) Time-Stamped Force Biased Monte Carlo -biased Monte Carlo, tfMC) 방법이라는 향상된 샘플링 방법을 사용했습니다. 탄소 퇴적 후 완화 과정을 통해 훈련 데이터베이스에 중요한 희귀 사건을 포함시킵니다. (3) SOAP(Smooth Overlap of Atomic Positions) 설명자 효과적인 전략을 기반으로 대표 훈련 데이터를 선택합니다. 5) 자동화된 스크리닝, 피팅 및 검증 절차.

그림 1: 하이브리드 MD/tfMC 시뮬레이션 중 동적 능동 학습에 의해 생성된 금속 기계 학습 잠재력(CGM-MLP)의 탄소 성장에 대한 도식적 표현입니다. (출처: 논문)

CGM-MLP(Carbon Growth Machine Learning Potential)의 높은 정확도를 활용하고 MD/tfMC 방법에 희귀 원자 이벤트를 통합하여 금속 표면의 그래핀 핵 생성 및 탄소를 성공적으로 복제했습니다. 성장과 관련된 기본 하위 프로세스 아래 그림에 나와 있습니다.

그림 2: 다양한 탄소 입사 운동 에너지(Ek)를 사용하여 Cu(111)에서 그래핀 성장에 대한 CGM-MLP 기반 시뮬레이션. (출처: 논문)

그 결과 생성된 전위는 Cu(111) 표면의 탄소 원자의 증착 성장을 연구하는 데 적용되었습니다. 이 방법은 지하 탄소 단량체 및 표면 이량체의 형성 및 이동, 1차원 탄소 나노결정의 출현, Cu 원자와 관련된 그래핀 핵생성 및 탄소의 가장자리 패시베이션과 같은 Cu(111)의 탄소 성장의 주요 프로세스를 올바르게 포착할 수 있습니다. 사슬 및 강수 성장 과정.

그림 3: 탄소 구조 분석 및 고에너지 충격에 의한 탄소 링 파손 관찰. (출처: 논문)

그림 4: 금속 및 DFT 기반 크롤링 이미지 Nudged Elastic Band(CI-NEB) 계산에서 CGM-MLP를 사용하여 얻은 탄소 확산 및 그래핀 핵형성에 대한 최소 에너지 경로. (출처: 논문)

연구원들은 실험적 관찰 및 DFT 계산을 통해 다양한 금속 표면, 특히 Cu(111), Cr(110), Ti(001) 및 O로 오염된 Cu(111)의 탄소 증착에서 초기 핵 생성을 시뮬레이션했습니다. 일관성을 보여라.

그림 5: 탄소 나노구조 성장을 위한 대표적인 금속 표면. (출처: 논문)

연구 의의

요약하자면, 이 연구는 MLP와 MD/tfMC 통합의 선구적인 발전을 나타내며, 원하는 탄소 나노 구조와 효과적인 전략을 얻기 위해 금속 또는 합금 기판을 설계하는 데 전송 가능한 정보를 제공합니다.

CGM-MLP는 첫 번째 원리 방법의 정확성과 기존 역장의 효율성을 효과적으로 결합합니다. tfMC 방법은 기존 AIMD 또는 기존 MD 방법의 시간 규모 제한을 극복합니다. 또한 CGM-MLP의 자동화된 훈련 프레임워크는 증착 시뮬레이션에서 동적 훈련 세트를 구축하기 위한 특수 쿼리 전략을 통합하여 증착된 원자 주변의 로컬 환경을 고려하는 것의 중요성을 강조합니다.

이러한 발전을 통해 복잡한 금속 표면의 탄소 성장 메커니즘을 직접 연구할 수 있습니다. 본 연구에서 제안된 기계 학습 기반 증착 모델은 다원소 금속 또는 합금 기판에서 다양한 탄소 나노구조(예: 그래핀, 탄소 나노튜브, 흑연 또는 다이아몬드 유사 탄소 필름)의 성장을 연구할 수 있는 기회를 제공할 수 있습니다.

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