Paradigma pembelajaran pemindahan ramalan bahan pasukan Universiti Xiamen telah diterbitkan dalam sub-jurnal Nature dan menemui pemangkin berprestasi tinggi

Editor |. KX
Penemuan bahan tradisional bergantung pada percubaan dan kesilapan atau penemuan kebetulan, yang tidak cekap dan mahal.
AI mempunyai potensi besar dalam menemui pemangkin baharu. Walau bagaimanapun, ia dipengaruhi oleh pilihan algoritma, serta kualiti dan kuantiti data.
Di sini, pasukan penyelidik dari Universiti Xiamen, Universiti Shenzhen, Universiti Wuhan, Universiti Aeronautik dan Astronautik Nanjing dan Universiti Liverpool di United Kingdom membangunkan paradigma pembelajaran pemindahan yang menggabungkan model pra-latihan, pembelajaran ensemble dan pembelajaran aktif untuk meramalkan oksida perovskit yang tidak dapat dikesan dan meningkatkan kepelbagaian tindak balas.
Dengan menyaring 16,050 komponen, 36 oksida perovskit baharu telah dikenal pasti dan disintesis, termasuk 13 struktur perovskit tulen.
Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.5O3 (PSCF) dan Pr0.1Sr0.9Co0.5Fe0.3Mn0.2O3 (PSCFM) mempamerkan potensi terlebih rendah masing-masing 327 mV dan 315 mV pada 10 mA cm^-2. Pengukuran elektrokimia menunjukkan kewujudan bersama mekanisme evolusi penjerap berganding O-O (AEM) dan mekanisme oksigen kekisi (LOM) dalam kedua-dua bahan.
Penyelidikan ini membuka jalan untuk mempercepatkan penemuan dan pembangunan elektromangkin perovskit oksida berprestasi tinggi untuk tindak balas ini.
Penyelidikan berkaitan bertajuk "Transfer learning guided discovery of efficient perovskite oxide for alkaline water oxidation" dan diterbitkan dalam "Nature Communications" pada 26 Julai.

Penghadan kaedah penemuan bahan semasa

Bahan perovskite oksida memainkan peranan penting dalam elektrosintesis hijau bahan kimia nilai tambah, satu langkah penting ke arah mencapai neutraliti karbon.

Aplikasi yang patut diberi perhatian ialah penggunaannya dalam tindak balas evolusi oksigen (OER), yang boleh digabungkan dengan pelbagai tindak balas katodik. Walau bagaimanapun, OER masih perlahan secara kinetik, melibatkan proses pemindahan berganding proton-elektron 4 langkah. Oleh itu, adalah penting untuk membangunkan pemangkin elektrik yang cekap dan ekonomik.

Kajian terdahulu telah menunjukkan bahawa menggabungkan pelbagai kation (Ce, Pr, Cr, Sr, V, W, Co, Fe, Mn, Nb, Mg, dll.) ke dalam tapak A atau B perovskite oksida boleh melaraskan dengan berkesan persekitaran penyelarasan tempatan dan struktur elektronik, dengan itu meningkatkan prestasi elektrokatalitik. Walau bagaimanapun, komposisi kimia khususnya masih belum diterokai kerana ketidakcekapan pendekatan percubaan dan kesilapan terhadap penemuan bahan.

Pengiraan teori fungsi ketumpatan ketumpatan tinggi (DFT) selalunya memerlukan pengetahuan awal tentang algoritma atau kaedah tertentu, menghalang penyatuan data antara sistem yang berbeza dan mengehadkan kebolehgeneralisasiannya.

AI mempunyai potensi besar dalam menemui pemangkin elektro baharu. Walau bagaimanapun, algoritma ML berdasarkan pemilihan dan penyederhanaan ciri selalunya menghapuskan deskriptor yang kurang penting, tidak dapat tidak membawa kepada kehilangan maklumat dan mengurangkan ketepatan ramalan. Tambahan pula, algoritma yang berbeza sering menghasilkan keputusan yang tidak konsisten apabila menganalisis kepentingan relatif set data yang sama.

Selain daripada pilihan algoritma, kualiti dan kuantiti data juga memainkan peranan penting dalam menentukan ketepatan ramalan berasaskan ML. Pangkalan data simulasi tradisional yang diperoleh daripada DFT selalunya terhad kepada satu atau beberapa sistem yang serupa, dengan itu mengehadkan kebolehgunaan dan kebolehgeneralisasian pengetahuan yang diekstrak. Tambahan pula, data eksperimen agak terhad dan sukar untuk disepadukan kerana kekurangan piawaian yang diterima secara universal untuk melaporkan kaedah eksperimen.

Paradigma Pembelajaran Pemindahan

Untuk menangani cabaran ini, pasukan Universiti Xiamen mencadangkan paradigma pembelajaran pemindahan yang berkuasa berpusat pada maklumat kation pemangkin oksida perovskit. Kaedah ini menggunakan model pra-latihan untuk menggabungkan data OER dengan sebilangan besar set data daripada kawasan penyelidikan yang berbeza, meliputi julat komposisi perovskit yang lebih luas.

Pendekatan ensemble diguna pakai untuk menggabungkan model yang diperoleh daripada sub-kluster berbeza yang dikenal pasti dengan menggabungkan pengetahuan domain dan teknik pembelajaran tanpa pengawasan. Strategi ini memudahkan pemindahan pengetahuan antara sistem bahan yang berbeza, meningkatkan ketepatan ramalan dengan ketara.

Paradigma pembelajaran pemindahan yang dicadangkan terdiri daripada tujuh langkah:

1. Pengestrakan data
2. pengekodan kation
3. Pembenaman ciri
4. Penggabungjalinan
5. Ramalan lokal
6. pembelajaran aktif pengesahan eksperimen gelung tertutup
7. Oleh kerana data terhad pada oksida perovskit OER, para penyelidik juga mengumpul data mengenai oksida perovskit bukan OER. Pendekatan ini mengembangkan set data daripada 94 kepada 140 entri, peningkatan sebanyak 48.9%. Set data yang kaya merangkumi pelbagai ciri, termasuk komposisi bahan, kepekatan kekosongan oksigen dan pengedaran keadaan valens kimia.

Pengesahan eksperimen dan pembelajaran aktif

Para penyelidik menjalankan pengesahan eksperimen bahan calon. Oleh kerana meramalkan sifat bahan perovskit oksida dengan entropi struktur yang lebih tinggi sememangnya kompleks, ramalan awal adalah terhad kepada komposisi kuaternari dan kuiner.

从超过 500 万个预测点中选择了 30 种化学式进行实验验证。重要的是，预测组成为 PSCF 的材料将是一种高性能材料，其最低过电位为 340.81 mV（364.80 ± 18.55 mV）。初步线性扫描伏安法 (LSV) 评估证实了 PSCF 的过电位为 327 mV。

图示：迁移学习模型的评估和预测。（来源：论文）

1. 从第二轮预测：
主动学习方法的结合将预测能力扩展到更复杂的六元材料系统，PSCF 中 Mn 部分取代 Fe 的 PSCFM，实现了 302.92 mV（322.75 mV ± 14.09 mV）的最小预测过电位。

2. 随后，所有这些选定的材料都经过制造、XRD 筛选并通过 LSV 测量进行评估：
与预测一致，PSCFM 在 10 mA cm^−2 时显示出 315 mV 的降低过电位，验证了模型的可靠性。

3. 主动学习策略的进一步验证：
涉及将精确编码的 PSCFM 价态分布纳入第三个预测周期的训练集。

4. 研究表明：
尽管六元系统本身就很复杂，但应用主动学习策略可以提高预测准确性。

图示：Mn 掺杂对钙钛矿氧化物 OER 的影响。（来源：论文）

综合表征表明，晶格氧在促进 OER 过程中的 O-O 偶联方面起着关键作用。DFT 计算进一步阐明了这种增强 OER 活性的机制基础。Mn 融入 PSCF 可增强 Co 反应位点的稳定性，同时通过晶格氧机制 (LOM) 途径降低 Mn-O-Co 基序上的反应势垒。

该方法证明了迁移学习和主动学习在克服数据限制和准确预测 OER 催化剂方面的有效性。研究建立了强大的 ML 范式，为加速高性能 OER 催化剂的开发铺平了道路。

注：封面来自网络

Atas ialah kandungan terperinci Paradigma pembelajaran pemindahan ramalan bahan pasukan Universiti Xiamen telah diterbitkan dalam sub-jurnal Nature dan menemui pemangkin berprestasi tinggi. Untuk maklumat lanjut, sila ikut artikel berkaitan lain di laman web China PHP!